In augustus 2000 tekende Wiltord bij Arsenal, dat bijna 23 miljoen euro betaalde aan Girondins de Bordeaux, wat toen een clubrecord betekende. Voor 'The Gunners' speelde hij 175 keer. Een hoogtepunt van de Fransman was zijn doelpunt op Old Trafford in 2002, waar Arsenal toen het landskampioenschap zou pakken tegen de rivaal Manchester United. Wiltord scoorde 49 doelpunten voor de Londense club. In juni 2008 behaalde hij een 33ste plaats in een lijst van "De 50 beste Arsenal-spelers aller tijden".[1]
Voor het nationale team van Frankrijk speelde Wiltord in totaal 76 interlands waarin hij 24 doelpunten maakte. Een van zijn belangrijkste doelpunten, of misschien wel hét belangrijkste doelpunt van Wiltord, was in de finale van het EK 2000 tegen Italië. In de 94ste minuut maakte hij toen de gelijkmaker, waarna David Trezeguet in de verlenging de golden goal maakte. Ook speelde Wiltord op het WK 2002 en EK 2004. Hij nam met Frankrijk onder 21 deel aan de Olympische Spelen van 1996 in Atlanta, Verenigde Staten.
The Invincibles – mannen Engelse voetbalclub Arsenal in 2003–2004 (49 competitieduels zonder nederlaag onder leiding van de Franse trainer Arsène Wenger)